The proposed project addresses the key issues of the synthesis and catalytic application of palladium nanoparticles supported by mesoporous molecular sieves. New type of heterogeneous catalysts based on Pd-nanoparticles deposited on solid supports -- modified or unmodified with basic functionalities or centres -- will be developed for applications in C-C bond formation reactions of the Heck and Suzuki type. These catalysts will combine high activities of palladium catalysts with suitable chemical and textural properties of parent mesoporous molecular sieves. Proper combination of the size and concentration of Pd nanoparticles with external or in-support available base should provide highly active catalysts for intermolecular or intramolecular Heck reactions and Suzuki cross-coupling between phenylboronic acid and various aryl halides. Last but not least, particular attention will be paid to the deactivation processes, metal leaching, and reusability of the prepared catalysts. (en)
Cílem předloženého projektu je studium řídících faktorů syntézy a následného katalytického využití nanočástic palladia nanesených na mesoporézní molekulová síta. Bude tak vyvinut nových typ heterogenního katalyzátoru pro využití v katalýze reakcí tvorby C-C vazeb (Heckova a Suzukiho reakce) na bázi nanočástic palladia deponovaných na površích mezoporézních molekulových sít – v přítomnosti basických skupin a bez nich. Takové katalyzátory spojují vysoké aktivity katalyzátorů na bázi palladia s vhodnými chemickými a texturními vlastnostmi mesoporézních molekulových sít. Vhodnou kombinací velikosti a koncentrace částic Pd s basickou funkcí (přidanou v průběhu syntézy nosiče nebo v průběhu přípravy katalyzátoru) budou připraveny vysoce aktivní katalyzátory pro inter- a intramolekulární Heckovy reakce a Suzukiho reakci mezi kyselinou fenylboritou a různými arylhalogenidy. V neposlední řadě bude studován mechanismus deaktivace těchto katalyzátorů, případné uvolňování Pd do kapalné fáze a možnost opakovaného použití katalyzátoru.
This grant project resulted in the design and synthesis of several types of new ordered siliceous materials and, mainly, new deposited palladium catalysts. The results collected allowed to draw general conclusions regarding the role of the solid support and its modifying group on the catalytic performance. It was possible to determine homogeneous nature of the studied catalytic processes. (en)
Bylo připraveno a studováno několik typů nových uspořádáných silikátových materiálů a především rozsáhlá série nových deponovaných palladiových katalyzátorů. Tyto výsledky dovolily nalézt a formulovat obecné závěry týkající se vlivu pevného nosiče a jeho modifikujících skupin na katalytické vlastnosti. Zároveň umožnily stanovit homogenní charakter katalyzovaných dějů. (cs)